Le nouveau film de la franchise "Magical Girl Lyrical Nanoha" reprend à travers ce film, comme "Magical Girl Lyrical Nanoha The Movie 1st" le faisait avec la première saison, les événements de la seconde "Magical Girl Lyrical Nanoha A's". Quelques mois à peine ce sont écoulés depuis les événements de l'affaire Testarossa, Nanoha et Fate, désormais amies, travaillant toutes deux désormais pour le Bureau d'Administration de l'Espace et du Temps, se retrouvent confronté à une nouvelle menace... Cette fois-ci, c'est du Livre des Ténèbres, une puissante relique capable de capturer la puissance des magiciens et dont le réveil serait terrible dont il est question. Nanoha et Fate se lancent donc avec le Bureau dans une enquête pour empêcher ce désastre mais se heurtent violemment contre les Gardiens du Livre des Ténèbres... Les Wolkenritters......

La planète Eltria se meurt. Un couple de chercheurs persiste cependant à y vivre en compagnie de leurs deux filles, Amitie et Kirie, convaincus qu'ils trouveront un remède pour sauver leur monde. Cependant, le père des deux jeunes filles finit par tomber malade, mettant ainsi fin à leur rêve. Kirie et son amie d’enfance se rendent alors dans un monde alternatif pour quérir de l’aide. Une fois parvenues au Japon, à notre époque, elles font une découverte qui pourrait garantir la sauvegarde d’Eltria....